北大郭少军教授 CHEM：CuS 纳米片上锇原子位点，2 电子 ORR 产 H2O2！

2025-04-06 11:58
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一、研究背景
通过 O2 还原电催化生产过氧化氢 (H2O2) 因其广泛的应用而具有吸引力；然而，缺乏高效和选择性的电催化剂阻碍了它的进一步发展。
二、主要创新点和结论
在此，通过将锇 (Os) 单原子位点锚定在超薄硫化铜纳米板 (Os1-CuS NPs) 上创建了一类电催化剂，以大大促进通过双电子途径将 O2 电还原为 H2O2。
具有硫配位的 Os 单原子位点催化剂实现了创纪录的高 Os 负载 (25.9 wt %) 和出色的 H2O2 生成率 (8.2 mol gcat−1 h−1) 以及近乎完美的选择性 (∼98%)，使其成为金属基电催化剂中的佼佼者。
原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱 (ATR-SEIRAS) 和密度泛函理论 (DFT) 计算表明，引入的 Os 位点通过加强 OOH 结合来促进选择性 2e− 氧还原途径，从而抑制不良的 4e− 途径。这项研究推进了用于选择性 H2O2 生成的高性能单原子位点电催化剂的设计。
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三、总结
通过氧还原电合成过氧化氢 (H2O2) 是一种非常理想且可持续的 H2O2 生产方法。然而，阻碍该技术进步的一个关键挑战是缺乏能够在活性和选择性之间实现理想平衡的电催化剂。在这里，展示了一种独特的催化剂，它将锇 (Os) 单原子位点锚定在超薄硫化铜 (CuS) 纳米板 (NPs) 上，以促进 2e− 氧还原反应 (ORR) 的过程。CuS NPs 的大表面积和 Os 和 S 原子之间的强相互作用确保了 25.9 wt% 的高 Os 单原子位点催化剂质量负载，从而导致最大选择性约为 98%，H2O2 合成的出色生产率 8.2 mol gcat−1h−1。Os1-CuS NPs 产生的 H2O2 的有效性通过其作为 Fenton 试剂降解污染物的应用得到进一步证明。该研究不仅为合理设计高性能金属单原子位点电催化剂以实现选择性和高效的 H2O2 生成提供了宝贵的见解，而且还对影响催化活性和选择性的因素提供了更深入的理解。
三、文献信息
Osmium atomic sites on CuS nanoplates for efficient two-electron oxygen reduction into H2O2
https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(24)00638-7